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      力學所在磷脂單分子膜內反常擴散研究中取得進展

      作者:鄭旭 2022-09-30 08:28 來源:
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      磷脂分子膜(如細胞膜和肺表面活性劑膜)是生物體系普遍存在的組成部分。理解納米顆粒在磷脂膜上的運動機理是研究吸入氣溶膠顆粒侵入肺部、納米藥物輸運、膜蛋白介導輸運等問題的重要力學基礎。傳統的流動鑲嵌模型(fluid mosaic model)強調磷脂分子膜的流動性,將其視為無厚度的二維粘性流體膜。然而,越來越多的研究表明,磷脂膜內部存在復雜的各向異性結構,這給磷脂膜流動性的理論描述帶來了嚴重的挑戰。經典的流體力學模型,如Saffman-Delbrück(SD)線性模型和高階HPW (Hughes, Pailthorpe, and White)模型均采用單一黏度描述粘性磷脂膜的流動性,缺少對磷脂膜內結構的考慮,往往被發現與實驗結果相左。另一方,通過測量嵌入顆粒的運動反推磷脂膜黏度的設想,由于嵌入顆粒尺寸與膜厚相差較大且嵌入位置難以控制,至今仍缺少可靠實驗結果。迄今,描述磷脂膜流動性及膜內納米顆粒擴散等運動特征,仍是懸而未決的重要科學問題。

      中科院力學所非線性力學國家重點實驗室微納流動研究團隊通過原子力顯微鏡AFM實驗發現DPPC(Dipalmitoylphosphatidylcholine,二棕櫚酰卵磷脂,是肺表面活性劑膜的主要成分)磷脂單分子膜上存在非均勻分布的納米凝聚相島域(condensed phase nanodomain)結構(圖1)。以往研究認為,由于相分離作用,這類磷脂膜由DPPC分子聚集成的微米尺度凝聚相島域(microdomain)與周圍的DPPC流體連續相(liquid continuous phase)共同構成。本實驗不僅澄清了納米凝聚相島域是否存在的爭議,還給出了其尺寸及間距等特征量。進而,我們測量了DPPC膜上微米凝聚相島域的擴散,并由此獲得了二維黏性磷脂膜的黏度。由于微米凝聚相的厚度與磷脂膜厚度相當,該實驗體系最為接近SD和HPW模型假設的二維黏性流體,可以有效檢驗經典流體力學理論的有效性和磷脂膜的黏性。實驗發現,磷脂膜內的擴散由局部DPPC連續相主導的短時間線性段向納米凝聚相島域結構影響的長時間線性段過渡(圖2左);相應的,DPPC磷脂膜的黏度也由連續相微觀黏度和帶納米結構的全局膜黏度共同決定。通過與理論比較,發現采用雙黏度的HPW模型仍可以很好的預測不同分子密度的磷脂膜內的擴散系數(圖2右)。值得強調的是,實驗還發現磷脂膜內擴散的位移概率分布從短時間高斯分布轉變為受納米島域限制的尖峰分布并進而演化為雙峰分布的統計特征(圖3),揭示了磷脂分子偶極排斥力及納米結構的重排主導長時間段膜內的非平衡態擴散。

      該研究成果以“Heterogeneous Nanostructures Cause Anomalous Diffusion in Lipid Monolayers”為題發表于國際納米科學重要期刊ACS Nano。中科院力學所劉楊博士和鄭旭副研究員為共同第一作者,關東石研究員和蔣璽愷副研究員分別在AFM測量納米結構及數值模擬驗證統計特征方面做出重要貢獻,浙江大學胡國慶教授為通訊作者。此工作得到了國家自然科學基金、中科院前沿科學重點研究計劃、中科院B類戰略先導科技專項等項目的資助。

      論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c04089

      圖1. AFM測量得到DPPC磷脂單分子膜上的納米凝聚相島域(condensed phase nanodomain)結構

      圖2. (左圖a-d)磷脂膜內的均方位移由局部DPPC連續相主導的短時間線性段向納米凝聚相島域結構影響的長時間線性段過渡;(右圖) HPW模型(圖中虛線)可很好的預測不同分子排布密度的磷脂膜內的擴散系數測量結果(圖中彩色圓形和方形符號),而線性SD模型(圖中黑色實線)顯然不再適用

      圖3. 位移概率分布從短時間高斯分布轉變為受納米島域限制的尖峰分布并進而演化為雙峰分布

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